Fyrsta kvikmyndahlutverk Gunnars var 1949 í kvikmynd Lofts Guðmundssonar, Milli fjalls og fjöru, þar sem hann var í aðalrullunni ásamt Bryndísi Pétursdóttur. Þetta var fyrsta langmyndin sem gerð var eingöngu af Íslendingum, en áratugum áður hafði Guðmundur Kamban gert langmynd fyrstur Íslendinga í samvinnu við Dani, Höddu Pöddu (1924).
Gunnar fór einnig með aðalhlutverkið í 79 af stöðinni (1962) ásamt Kristbjörgu Kjeld. Myndin var samvinnuverkefni íslenskra og danskra framleiðenda og byggð á skáldsögu Indriða G. Þorsteinssonar. Friðrik Þór Friðriksson notar búta úr þeirri mynd í Mömmu Gógó (2010) þar sem Kristbjörg lék aðalhlutverkið og Gunnar fór einnig með stórt hlutverk.
Hér að neðan má sjá viðtal við Friðrik Þór um Mömmu Gógó sem Ásgrímur Sverrisson tók við hann 2010, en þar birtast einnig kaflar sem sýna hvernig myndunum tveimur er blandað saman.
Meðal annarra kvikmynda sem Gunnar fór með veigamikil hlutverk í eru Atómstöðin (1984) og Hafið (2002), en auk þess fór hann með smærri hlutverk í fjölda annarra kvikmynda. Hann kom einnig fram í mörgum sjónvarpsverkum og má þar helst telja Paradísarheimt (1980), Þætti úr félagsheimili (1982), Lénharð fógeta (1975) og Sjóarann, spákonuna, blómasalann, skóarann, málarann og Svein (1991).
Alls eru hlutverk hans í kvikmyndum og sjónvarpi 22 talsins og má skoða lista yfir þau hér.
Gunnar hlaut fjölda verðlauna á löngum ferli. Hann vann til Edduverðlaunanna 2002 fyrir leik sinn í Hafinu. Árinu áður hlaut hann ásamt Kristbjörgu Kjeld heiðursverðlaun Íslensku kvikmynda- og sjónvarpsakademíunnar fyrir framlag sitt til íslenskrar kvikmyndagerðar.
Sjá nánar hér: Gunnar Eyjólfsson látinn | RÚV
